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深圳大学报道碳纳米管阵列中由于结构分离触发的双步瞬态热传导

深圳大学报道碳纳米管阵列中由于结构分离触发的双步瞬态热传导

  • 分类:新闻动态
  • 发布时间:2021-12-03 09:44
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【概要描述】由于单根碳纳米管(CNT)的优异特性,垂直碳纳米管阵列(VACNTs)在宏观应用上具有很大的吸引力。

深圳大学报道碳纳米管阵列中由于结构分离触发的双步瞬态热传导

【概要描述】由于单根碳纳米管(CNT)的优异特性,垂直碳纳米管阵列(VACNTs)在宏观应用上具有很大的吸引力。

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由于单根碳纳米管(CNT)的优异特性,垂直碳纳米管阵列(VACNTs)在宏观应用上具有很大的吸引力。如在热界面管理、热电子和场发射电子源、应变和温度传感器、扬声器、白炽灯显示器、能量转换和存储等方面的应用已被广泛的报道。在高温下,热化学气相沉积技术(CVD)利用热能以热分解的形式促进碳源与催化剂的反应,从而能在各种基材上直接产生VACNTs阵列。就单个CNT的电导率和热导率的理论极限而言,CNT的排列是一个重要影响因素。然而,在大多数情况下,在VACNTs中CNTs并不完全定向排列,常常可以观察到螺旋和锯齿状形态的CNT。弯曲形态的CNT是由集体增长和空间限制的竞争因素引起的。由于形态的不同,螺旋形CNT表现出不同于直线形CNT的物理特性,如超弹性、高比强度、手性和电磁交叉极化特性,这使它们在场发射、微波吸收和应变传感器等应用中具有优势。VACNTs材料的温度和热响应影响着它们的机械、光学和电学特性,因此对微/纳米VACNTs结构中的热传输的理解已变得越来越重要。

在CNT网络的热传输中,CNT的随机排列和曲率为声子和电子提供了大量散射位点。瞬态电热(TET)技术、热桥法、3ω方法、激光闪光和拉曼方法等已被广泛应用于热表征CNT材料。Bauer等人测得的VACNTs阵列的热导率仅为49-79。其他工作报导的值甚至更低(

图 1.(a)-(b) CNT束在不同放大倍数下的SEM图像。(c) 偏振拉曼实验示意图。(d) 在532 nm CW激光照射下,拉曼信号在1400到1750 cm-1范围内相对于激光偏振角度的极坐标二维图像。(e) CNT束的拉曼光谱之一。(f) CNTs相对于方向角的归一化分布函数g(α),结果表明虽然大部分CNTs沿着轴向排列,仍然有较大部分CNTs沿着其它方向排列。

与热导率相比,热扩散系数受孔隙率水平的影响较小,因此热扩散率更能说明CNT之间的接触效应和曲率效应。郭等人发现,通过延长基于一阶估计的排列的热传输路径,曲率形态将MWCNTs束的热扩散系数(α)降低了10倍。谢等人从传热路径方面计算了CNT的本征导热系数,计算了CNT曲线长度与直线长度的3D比率。邓等人研究了碳纳米线从290 K到10 K的热扩散率和热导率,并发现了碳纳米线的α与其直径之间的相关性。为了更好地理解声子散射机制,与温度相关的阻温系数(热扩散系数的倒数)模型被提出和发展起来。阻温系数是材料的固有特性,可用于直接表征声子输运的阻力。谢等人的研究发现,随着温度的降低,普通碳材料如石墨、石墨烯泡沫和碳纳米线等的阻温系数降低并最终在0 K极限处达到一个残余值,而残余阻温系数值的大小取决于材料的结构域尺寸。基于阻温系数模型,谢等人在高纯石墨烯纸中发现了热导率/热扩散率开关现象,并建立了结构分离模型。在三维超轻石墨烯气凝胶中,谢等人发现了由弱范德华(vdW)连接导致的占主导地位的强界面声子散射。并且谢等人利用石墨烯气凝胶的超低密度与导热系数,发展了一种新型宽带超灵敏度的红外探测器。而对于复合材料如VACNTs阵列,由于材料中存在大量的管间接触,声子散射的行为更复杂。此外,由于VACNTs阵列中同时存在直线形和螺旋形的CNT,这两种形貌的相互作用决定了VACNTs阵列宏观上的热性能和电性能。

图 2.(a) TET实验装置示意图。(b) 光学显微镜下悬空的CNT束样品。(c) TET测量的第一轮低温实验中,样品在295 K下的典型V-t曲线。基于单一热扩散系数模型,它可以准确的拟合实验曲线。(d) 出现DTR现象的V-t曲线之一,基于单一热扩散系数模型,已无法拟合整个实验曲线。(e) 宏观CNT形态的示意图,由于集体生长和空间限制的竞争因素,其中一些最初直形的CNT发展成卷曲形态。(f) VACNT阵列中的并联传热模型的示意图。

近期,深圳大学谢杨苏助理教授课题组与美国爱荷华州立大学、橡树岭国家实验室、武汉大学合作,在《Nano Energy》(影响因子17.881,中科院JCR工程技术一区,TOP期刊)上发表最新研究进展,题目为《Dual-pace transient heat conduction in vertically aligned carbon nanotube arrays induced by structure separation》。该论文第一作者为谢杨苏助理教授,通讯作者为爱荷华州立大学王信伟教授、橡树岭实验室Gyula Eres博士、武汉大学王建梅副教授,参与者还包括爱荷华州立大学王信伟教授课题组的博士生Hamidreza Zobeiri,深圳大学谢杨苏课题组的硕士生向丽平,深圳大学为第一完成单位。

图 3.(a) 两种不同形貌的碳纳米管随温度下降而结构分离过程示意图。(b) A/C 的比率和 (c) 计算的两种不同 CNT 的归一化面积的比率,用于进一步分析纳米级结构分离。

该工作中,研究者们通过使用瞬态电热(TET)技术发现了CNT束在热传导中的异常导热行为。在阶跃直流电加热过程中,CNT束样品的电阻首先快速衰减,再缓慢衰减,产生了双步热响应 (DTR)。与普通样品在单个时间常数下的电阻随时间指数变化的趋势相比,DTR不能简单地用普通瞬态热传导来解释。而这种现象在其他热传导研究(如稳态方法研究)中是很难观察到的。为了进一步揭示DTR的物理特性。本文中进行了三轮低温实验,研究了CNT束从295 K到10 K的热扩散率、导热率和比热。结果发现,CNT束的独特结构造成了其中平行的不同热传输路径,从而导致了DTR。最后,基于VACNT阵列中的微观结构演变,考虑瞬态、稳态的电热响应,我们建立了一种新的并联传热模型来解释观察到的DTR现象,并通过该模型计算了分离的CNT的横截面积比。该模型揭示了低温状态下CNT的卷曲形态和纳米结构演变过程的存在,及其对整个宏观材料的热、电传输的影响,特别是对其瞬态行为的重要影响。

该研究得到了中国自然科学基金委、广东省自然科学基金、深圳市科技创新委员会、深圳大学,美国自然科学基金,美国能源部等项目支持。

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